Kéo dài từ phố Lê Quý Đôn đến phố Lò Đúc, nguyên là đất thôn Cảm Ứng. Tới giữa thế kỷ XIX, thôn này hợp với thôn Yên Hội thành thôn Cảm Hội. Thời Pháp thuộc, đây là đường 163 (voie 163). Sau Cách Mạng đổi gọi là phố Nguyễn Thị Bình. Thời tạm chiếm đổi là Chu Mạnh Trinh. Tháng 6-1964 đổi gọi theo tên hiện nay.
Nguyễn Cao (1828 - 1887) người làng Cách Bi, Bắc Ninh. Ông đỗ giải nguyên khoa Đinh Mão (1867), từng làm bố chánh Thái Nguyên. Khi giặc Pháp chiếm Bắc Kỳ, ông bỏ quan, tổ chức khởi nghĩa chống Pháp. Nghĩa quân Nguyễn Cao đã từng tập kích vào khu vực Đồn Thủy lúc đó là đầu não của chính quyền Pháp tại Hà Nội. Tới năm 1886, vì lực lượng yếu, ông phải lánh về vùng Sơn Lãng. Ngày 4-4-1887, giặc Pháp sục tới đây bắt ông. Chúng đem về Hà Nội tra khảo. Nhân trong 1 lần bị hỏi cung, ông mắng bọn giặc rồi tự cấu bụng lôi ruột ra tự tử. Biết không dụ dỗ được nữa, chúng đem ông xử chém ở Vườn Dừa, tức nay là quảng trường Đông Kinh nghĩa thục.